系统研究电催化剂在实际反应过程中的动态自重构和催化机制对于发展新一代能源转化与储存技术至关重要。在当前发展的非贵金属候选催化剂中,过渡金属磷化物(TMPs)纳米结构被认为是极具潜力的电催化析氧反应(OER)预催化剂。但是,大多数TMPs在OER过程中只经历有限表面重构,导致活性层较薄,活性位点暴露不充分,催化性能难尽如人意。因此,掌控TMPs电催化剂的重构显得极为重要,但仍面临挑战。针对上述问题,我校柔电院韩敏教授团队与扬州大学庞欢教授团队合作,利用简单的碱性刻蚀策略,构筑了新颖的富含P和O双阴离子缺陷的、结晶/非晶Co0.7-xFe0.3-yP/CoxFeyOOH异相纳米杂化骨架结构,发现双阴离子缺陷和非晶相的出现有利于快速和深度重构,触发晶格氧氧化机制(LOM)参与,从而导致Co0.7-xFe0.3-yP/CoxFeyOOH实现了电催化OER活性和稳定性的权衡,超越许多报道的TMPs电催化剂。相应的PH依赖实验、TMAOH分子探针和18O同位素标记的原位电化学差分质谱证实其OER机制遵循“LOM+AEM(传统吸附机制)”途径。该工作通过简单的刻蚀技术有效耦合结构、缺陷和相工程策略,为未来设计TMPs-基OER电催化剂,并用于水分解制绿氢或其它清洁能源体系提供了新思路。
相关研究成果以“Etching Accelerates Reconstruction and Activates Lattice Oxygen of Anion Vacancies-Enriched Cobalt-Iron Phosphide/(Oxy)hydroxide Nanohybrid Frameworks for Enhanced Oxygen Evolution”为题发表在国际材料顶级期刊Advanced Functional Materials上。
福建师范大学为该工作的第一完成单位。海峡柔性电子(未来科技)学院科研助理范嘉瑶博士为论文的第一作者,2022级硕士生蒋佳栋为共同第一作者,石乃恩教授、韩敏教授和扬州大学庞欢教授为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金、江苏省优势学科发展计划、福建省闽江学者奖励计划(2023)、福建师范大学高层次人才启动基金及南京大学配位化学国家重点实验开放基金的资助。
全文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202425770